（通讯员 程珺）近日，郝跃院士团队在硅基纳米阵列中如何高效率地产生二次谐波技术方面取得了突破性进展，其研究被国际光学顶级期刊《Laser&Photonic Review》报道（中科院一区，IF：13.1）。

硅是开发先进光子和光电子器件公认最有前途的材料之一，其具有显著的三阶非线性光学响应。在非线性光学中，二阶非线性元件的磁化率比三阶非线性元件高10个数量级，在非线性光子器件中具有更高的应用价值。然而，由于硅晶体的中心对称结构，这使得它缺乏体二阶光学非线性。通过在硅表面或界面上引入中心对称破缺，从而有可能实现基于硅的二阶非线性光学响应。最近发现，在高Q Si超表面中可以观察到面内反转对称破坏的二次谐波(second harmonic generation，SHG)，这种方法为正常激励条件下的SHG物理和器件应用开辟了新的前景。并且，在这些策略中实现的硅二阶非线性响应的效率仍有提高的空间。

在此研究背景下，郝跃院士团队刘艳教授联合西北工业大学理学院甘雪涛教授提出了一种硅基开槽纳米立方体阵列的设计，使得具有中心对称的硅显著实现了SHG，该设计通过扩大表面二阶非线性，增强了凹槽表面的电场，连续域中的束缚态使得共振得到增强。与没有凹槽的硅纳米立方体阵列相比，有槽纳米立方体阵列的倍增率提高了两个数量级以上。在这项工作中，他们证明了通过制造开槽纳米立方体阵列可以极大地改善硅的表面二阶非线性，从而有效产生的SHG。这得益于同时利用了表面非线性和光学共振。 纳米立方体中的凹槽不仅扩大了具有二阶非线性的表面积，而且提高了由法向电位移连续条件控制的表面光场。 此外，通过将开槽的纳米立方体排列成阵列，形成具有高质量（Q）因子的连续域（BIC）模式中的准束缚态，可以长时间将光场定位在硅表面周围以获得有效光-物质相互作用。在此基础上所设计的基于晶体结构中心对称材料的硅基凹槽阵列能够实现高效SHG，实验测量的硅开缝纳米立方体阵列的SHG效率高达1.8×10-4 W-1。转换效率不仅高于其他类型的硅基微纳结构，同时也高于等离激元结构。这样的结果不仅推动了硅材料在非线性领域的进一步发展，同时为在晶格结构中心对称材料中研究高效的二阶非线性效应和器件提供了一种新策略。

(a) Q因子对开槽纳米立方体的阵列尺寸的依赖性。插图为尺寸为3×3的开槽纳米立方体阵列示意图。(b) 11×11阵列的开槽纳米立方体中的电场分布。插图为中央开槽纳米立方体的电场矢量图。(c)比较具有和不具有凹槽的纳米立方体阵列的SHG。(d)空气槽侧壁表面上的电场增强因子和SHG随槽宽a的变化。

(a)实验制备的开槽纳米立方体阵列的SEM图像。(b)测量具有不同凹槽宽度的开槽纳米立方体阵列的反射光谱。(c)开槽纳米立方体阵列的反射强度的归一化偏振依赖性与共振激光的激发。(d)模式分布的空间映射与共振激光的激发。

论文链接：https://doi.org/10.1002/lpor.202100498